High Priestess of Soul הוא האלבום האולפן האחרון שנינה סימון הוציא תחת חברת התקליטים פיליפס ב- 1967. 
את השירים מלווה להקה גדולה  בניהולו ועיבודו של האל מוני. האלבום מכיל שירים פופולריים, כמו "Don't You Pay Them No Mind" ושירי גוספל ופולק  אפרו-אמריקאים שנכתבו על ידי סימון עצמה, כמו "Take Me to the Water" ו-"Come Ye". 
השירים "I Hold No Grudge" ו-"He Ain't Comin' Home No More" נכתבו בשיתוף אנג'לו בדאלמנטי (תחת השם הבדוי אנדי באדל), שלימים נודע כמלחין הפסקול לסרטיו של דיוויד לינץ' .
בעקבות שם האלבום הזה, נינה סימון כונתה לפעמים "הכוהנת הגדולה של הנשמה".